Exploring the electronic and magnetic characteristics of lithiated holey Mo8S12: A study in inorganic chemistry

Abstract

Since graphene, the ultra-thin carbon compound, gained popularity with its remarkable electrical capabilities, various two-dimensional (2D) van der Waals-type materials have come into focus. Investigation of the electrical and optical properties of materials at atomic scale is required to understand the unique electronic behavior brought on by quantum size effects. The development of optoelectronic devices with novel features is facilitated by an increased understanding of the properties of matter within the context of theoretical techniques. This thesis includes the investigation of the lithiated holey Mo8S12 structure through calculations based on density functional theory (DFT). Motivated by the recent experimental realization of holey structure of transition metal dichalcogenides (TMDs), in this thesis, the holey structure of Mo8S12 is investigated by means of DFT-based calculations. The geometry optimization and phonon band dispersion calculations show the structural and dynamical stability of free-standing holey single-layer Mo8S12. In addition, electronic band dispersions reveal the direct band gap semiconducting nature of the structure. In order to investigate the lithiation capacity of single-layer Mo8S12, effect of Li doping on the properties of Mo8S12 is analyzed by considering both one- and double-sided lithiation. As one surface of single-layer Mo8S12 is fully saturated with Li atoms, a dynamically stable half-metallic structure is formed. The corresponding electronic band structures reveals the metallic behavior of the two-side lithiated single-layer. Overall, tunable electronic properties of single-layer holey Mo8S12 via lithiation makes it suitable candidate for various nanoelectronic applications, such as memories, capacitors, gate insulators, energy storage, high-frequency modulation in communication devices.

En küçük karbon bileşiği olan grafen, eşsiz elektriksel özellikleriyle popülerlik kazandığından beri, çeşitli iki boyutlu (2B) van der Waals tipi malzemeler ilgi odağı haline geldi. Malzemelerin elektriksel ve optik özelliklerinin atomik ölçekte araştırılması, kuantum boyutu etkilerinin getirdiği benzersiz elektronik davranışı anlamak için gereklidir. Yeni özelliklere sahip optoelektronik cihazların geliştirilmesi, teorik teknikler bağlamında maddenin bu özelliklerinin daha iyi anlaşılmasını kolaylaştırmıştır. Bu tez, yoğunluk fonksiyonel teorisine (DFT) dayalı hesaplamalar yoluyla lityumlanmış delikli Mo8S12 yapısının incelenmesini içerir. Geçiş metali dikalkojenitlerin (TMDs) delikli yapısının yakın zamanda deneysel olarak gerçekleştirilmesinden motive edilen bu tezde, Mo8S12'nin delikli yapısı yoğunluk fonksiyonel teorisine dayalı olarak araştırılmaktadır. Geometri optimizasyonu ve fonon bandı dağılım hesaplamaları, serbest duran delikli tek katmanlı Mo8S12'nin yapısal ve dinamik kararlılığını göstermektedir. Ek olarak, elektronik bant dağılımları, yapının doğrudan bant aralığı yarı iletken doğasını ortaya koymaktadır. Tek katmanlı Mo8S12'nin litiasyon kapasitesini araştırmak için, Li katkısının Mo8S12'nin özellikleri üzerindeki etkisi, hem tek hem de çift taraflı litiasyon dikkate alınarak analiz edilir. Tek katmanlı Mo8S12'nin bir yüzeyi tamamen Li atomları ile doyurulduğundan, dinamik olarak kararlı bir yarı metalik yapı oluşur. Karşılık gelen elektronika bant yapıları, iki taraflı taşlanmış tek katmanın metalik davranışını ortaya koyuyor. Genel olarak, tek katmanlı delikli Mo8S12'nin lityumlama yoluyla ayarlanabilir elektronik özellikleri, onu bellekler, kapasitörler, kapı (gate) izolatörleri, enerji depolama, iletişim cihazlarında yüksek frekanslı modülasyon gibi çeşitli nanoelektronik uygulamalar için uygun aday yapar.