Anot destekli katı oksit yakıt hücrelerinde (KOYH) elektrolit tabakası yoğunluğunun artırılması

Abstract

Gadolinyum katkılı Seryum (CGO), İtriya ile stabilize edilmiş zirkonya (YSZ) yerine, Orta Sıcaklık Katı Oksit Yakıt Hücrelerinde (OS-KOYH) elektrolit malzemesi olarak yaygın bir şekilde kullanılmaktadır. Ancak, CGO'nun tamamen gaz geçirmez bir tabaka olması için gereken % 95'in üzerinde göreceli yoğunluğa ulaşması 1400oC'nin üzerinde bir sinterleme sıcaklığını gerektirmektedir. Anot destekli KOYH tasarımlarında sıklıkla kullanılan birlikte sinterleme yönteminde anot ve elektrolit birlikte sinterlenir. Yüksek sinterleme sıcaklığı yanında tozların yüzey alanları, tane boyutları ve erime sıcaklığı farklılıkları birlikte-sinterleme (co-sintering) yöntemini zorlaştırır. Bu nedenle CGO'nun sinterleme sıcaklığının azaltılması gerekmektedir. Bu projede, CGO?nun 1400oC sıcaklığın altında sinterlenebilmesi için iki aşamalı bir yöntem önerilmektedir: Birinci aşamada düşük sıcaklıkta (800-1000oC) önceden sinterlenmiş gözenekli CGO gövdesine CGO ve Fe içeren çözeltilerin infiltre edilmesi; ikinci aşamada ise bu numunelerin 1000-1200oC aralığında sinterlenmesiyle yüksek yoğunlaşmaya ulaşılması hedeflenmiştir. Bu işlem sayesinde, sırasıyla CGO infiltre edilen numunelerde 1200oC?de %95,5 ve demir infiltre edilenlerde ise 1100oC?de %97,7 yoğunluğa başarıyla ulaşılmıştır. Böylece infiltre edilen çözeltiler bu gözenekleri homojen olarak başarıyla doldurmuşlardır. Bu durum SEM ve EDS analizleri ile de teyit edilmiştir. CGO infiltre edilen örnekler incelendiğinde, hem infiltre edilen çözeltinin konsantrasyonunun artması hem de infiltasyonun döngü sayısının artışının yoğunluğu arttırdığı gözlenmiştir. Projede amaçlanan 95% yoğunluğa CGO infiltre edildikten sonra 1200oC?de sinterlenen örnekte, kayda değer bir tane büyümesi olmadan ulaşılmıştır. Öte yandan, demir infiltrasyonu yoğunlaşmayı hızlandırmada daha verimli olup, %97,7 yoğunluğa 1100oC?de sinterlenme ile ulaşılmıştır. Bununla birlikte, sinterleme sıcaklığının 1200oC'ye yükseltilmesi, tane boyutu büyümesine ve yeni bir bileşiğin oluşmasına yol açmaktadır. Ayrıca, sonuçlar Fe ilavesi için optimum bir seviye olduğunu ve bu sınırdan daha fazla yükleme yapmanın göreceli yoğunluk üzerinde negatif bir etkiye neden olduğu gözlenmiştir. Son olarak, hem CGO hem de Fe ile infiltre edilen numunelerin iyonik iletkenlik değerleri, hemen hemen aynı yoğunluğa sahip 1400oC'de sinterlenmiş, infiltre edilmemiş CGO örneğiyle benzer sonuçlar göstermektedir. Bu da yeni yöntemin elektriksel özelliklerde beklenen değerleri sağladığını gösterilmiştir.